Em 1975, Faust juntou-se à faculdade da Universidade da Pensilvânia como professor assistente da civilização americana. Especialista em história do Sul no período do antebelo e da Guerra Civil, Fausto ascendeu para se tornar Professor de História Walter Annenberg.
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>Booknotes interview with Faust on Mothers of Invention, 1 de setembro de 1996, C-SPAN
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>Apresentação de Faust on This Republic of Suffering, 9 de janeiro de 2008, C-SPAN
Ela é autora de seis livros, incluindo Mães de Invenção: Women of the Slaveholding South in the American Civil War (1996), pelo qual ela ganhou tanto o Prêmio Francis Parkman da Society of American Historians quanto o Prêmio Avery O. Craven da Organização dos Historiadores Americanos em 1997. Seus outros trabalhos incluem James Henry Hammond e Old South, uma biografia de James Henry Hammond, governador da Carolina do Sul de 1842 a 1844. Esta República do Sofrimento (2008) foi uma exploração aclamada pela crítica de como o entendimento dos Estados Unidos sobre a morte foi moldado pelas elevadas perdas durante a Guerra Civil. Foi finalista do Prêmio Pulitzer e do Prêmio Nacional do Livro.
Em 2001, Faust foi nomeado o primeiro reitor do Radcliffe Institute for Advanced Study, que foi criado após a fusão do Radcliffe College com a Universidade de Harvard.
Em 8 de fevereiro de 2007, Faust foi selecionado como o próximo presidente da universidade. Após aprovação formal pelos conselhos de administração da universidade, a sua nomeação foi oficializada três dias depois. Faust foi a primeira mulher a servir como presidente da Universidade de Harvard.
Faust substituiu Lawrence Summers, que se demitiu em 30 de junho de 2006, após uma série de declarações controversas que levaram à crescente crítica de membros da Faculdade de Artes e Ciências de Harvard. Derek Bok, que tinha servido como presidente de Harvard de 1971 a 1991, voltou para servir como presidente interino durante o ano acadêmico de 2006-2007.
Durante uma conferência de imprensa no campus, Fausto disse: “Espero que minha própria nomeação possa ser um símbolo de uma abertura de oportunidades que teria sido inconcebível mesmo há uma geração atrás”. Ela também acrescentou: “Eu não sou a mulher presidente de Harvard, sou a presidente de Harvard”
Em 12 de outubro de 2007, Faust fez seu discurso de instalação, dizendo:
Uma universidade não é sobre resultados no próximo trimestre; não é nem mesmo sobre quem um estudante se tornou ao se formar. Trata-se de uma aprendizagem que molda uma vida, uma aprendizagem que transmite a herança de milênios; uma aprendizagem que molda o futuro.
Numa das primeiras iniciativas de Fausto, ela aumentou significativamente as ofertas de ajuda financeira aos estudantes da Faculdade de Harvard. Em 10 de dezembro de 2007, Faust anunciou uma nova política para estudantes de classe média e média alta, que limitou as contribuições dos pais a 10% para famílias que ganham entre US$100.000 e US$180.000 anualmente, e substituiu empréstimos por doações. Ao anunciar a política, Fausto disse: “A educação é o motor que faz a democracia americana funcionar…. E tem de funcionar e isso significa que as pessoas têm de ter acesso”. A nova política expandiu programas anteriores que eliminaram contribuições para famílias que ganham menos de US$ 60 mil por ano e reduziram muito os custos para as famílias que ganham menos de US$ 100 mil. Políticas semelhantes foram adotadas posteriormente por Stanford, Yale e muitas outras universidades e faculdades privadas americanas.
Além de promover o acesso ao ensino superior, Faust testemunhou perante o Congresso dos EUA para promover o aumento do financiamento para a pesquisa científica e o apoio aos pesquisadores universitários juniores. Ela fez da revitalização das artes em Harvard uma prioridade e a sua integração na vida cotidiana dos estudantes e do pessoal docente. Faust tem trabalhado para internacionalizar ainda mais a universidade. Além disso, ela tem sido uma forte defensora da sustentabilidade e estabeleceu um ambicioso objetivo de reduzir as emissões de gases de efeito estufa da universidade até 2016, incluindo as associadas ao crescimento prospectivo, em 30% abaixo da linha de base de 2006 de Harvard.
Em maio de 2008, Christina Romer, professora de economia da Universidade da Califórnia, Berkeley, não foi oferecida a posse em Harvard, apesar do apoio dos membros do Departamento de Economia de Harvard. Em Harvard, a natureza confidencial do processo inclui um painel composto por especialistas externos e membros internos do corpo docente de fora do departamento. Fausto recusou-se a discutir relatórios de imprensa relacionados com o caso da posse de Romer. Romer foi posteriormente nomeado pelo presidente Barack Obama para presidir o Conselho de Conselheiros Econômicos. Também no mandato de Fausto, o departamento de economia de Harvard testemunhou um êxodo de professores proeminentes para Stanford e o MIT, incluindo Raj Chetty, Susan Athey, Guido Imbens, Drew Fudenberg e o Prêmio Nobel Al Roth.
Na sequência de uma série de demissões em junho de 2009, Fausto foi criticado por se recusar a aceitar uma redução de salário que teria salvado empregos. Nos meses que antecederam as demissões, vários grupos do campus pediram a Faust e outros administradores para reduzir seus salários como forma de cortar custos em todo o campus. Os relatórios sobre o salário do Fausto diferem: O Boston Globe informa que o Faust ganhou $775.043 no ano escolar de 2007-2008, enquanto o Harvard Crimson informou que o Faust ganhou $693.739 em salário e benefícios para o ano fiscal de 2008-2009. No início de 2009, a Harvard Corporation aprovou o congelamento salarial para o presidente, reitores, diretores, gerentes e corpo docente, e ofereceu um programa de aposentadoria antecipada. A Universidade também fez uma redução involuntária de 2,4% de seus funcionários.
Em dezembro de 2010, o presidente da Universidade de Faust e Stanford, John L. Hennessy, escreveu um editorial em apoio à aprovação da DREAM Act. A legislação não foi aprovada pelo 111º Congresso dos Estados Unidos.
Em 2011, Faust assinou um acordo com o Secretário da Marinha Ray Mabus, JD ’76, para devolver formalmente o programa NROTC (Naval Reserve Officers Training Corps) ao campus após quase 40 anos, após a revogação da lei “Don’t Ask Don’t Tell” em dezembro de 2010.
Faust aposentou-se como Presidente do Harvard College em junho de 2018, sucedido por Lawrence Bacow. Quatro dias depois de se aposentar do cargo de presidente, ela se juntou ao conselho do Goldman Sachs. Ela mantém seu título como professora de História em Harvard.