Vuonna 1975 Faust liittyi Pennsylvanian yliopiston tiedekuntaan amerikkalaisen sivistyksen apulaisprofessoriksi. Etelän historiaan ennen pikkuvallan aikaa ja sisällissotaa erikoistunut Faust nousi historian Walter Annenberg -professoriksi.
Booknotesin haastattelu Faustin kanssa Mothers of Invention -teemasta, 1. syyskuuta 1996, C-SPAN
Faustin esitys This Republic of Suffering -teemasta, 9. tammikuuta 2008, C-SPAN
Neuvos Faustin esitys This Republic of Suffering -teemasta, 9. tammikuuta 2008, C-SPAN
Haaviniemi on kuuden kirjan kirjoittaja, mukaan luettuna teokset: Keksintöjen äidit: Women of the Slaveholding South in the American Civil War (Women of the Slaveholding South in the American Civil War, 1996), josta hän sai sekä Amerikan historioitsijoiden seuran Francis Parkman -palkinnon että Amerikan historioitsijoiden järjestön Avery O. Craven -palkinnon vuonna 1997. Hänen muihin teoksiinsa kuuluu James Henry Hammond and Old South, elämäkerta James Henry Hammondista, joka oli Etelä-Carolinan kuvernööri vuosina 1842-1844. This Republic of Suffering (2008) oli kriitikoiden ylistämä tutkimus siitä, miten sisällissodan suuret tappiot muokkasivat Yhdysvaltojen käsitystä kuolemasta. Se oli Pulitzer-palkinnon ja National Book Awardin finalisti.
Vuonna 2001 Faust nimitettiin ensimmäiseksi dekaaniksi Radcliffe Institute for Advanced Study -instituuttiin, joka perustettiin Radcliffe Collegen ja Harvardin yliopiston yhdistyttyä.
8. helmikuuta 2007 Faust valittiin yliopiston seuraavaksi presidentiksi. Yliopiston hallintoneuvostojen virallisen hyväksynnän jälkeen hänen nimityksensä virallistettiin kolme päivää myöhemmin. Faust oli ensimmäinen nainen Harvardin yliopiston presidenttinä.
Faust korvasi Lawrence Summersin, joka erosi 30. kesäkuuta 2006 useiden kiistanalaisten lausuntojen jälkeen, jotka johtivat Harvardin tiedekunnan jäsenten kasvavaan kritiikkiin. Derek Bok, joka oli toiminut Harvardin presidenttinä vuosina 1971-1991, palasi toimimaan väliaikaisena presidenttinä lukuvuoden 2006-2007 aikana.
Lehdistötilaisuudessa kampuksella Faust sanoi: ”Toivon, että oma nimitykseni voi olla eräs symboli avautuville tilaisuuksille, joita ei olisi voitu edes sukupolvea sitten kuvitellakaan”. Hän lisäsi myös: ”En ole Harvardin naispresidentti, olen Harvardin presidentti.”
12. lokakuuta 2007 Faust piti virkaanastujaispuheensa, jossa hän sanoi:
Yliopisto ei ole seuraavalla vuosineljänneksellä saavutettavista tuloksista kiinni; kyse ei ole edes siitä, keneksi opiskelija on muuttunut valmistumiseen mennessä. Kyse on oppimisesta, joka muovaa koko elämän, oppimisesta, joka välittää vuosituhansien perintöä; oppimisesta, joka muokkaa tulevaisuutta.
Yksi Faustin ensimmäisistä aloitteista oli se, että hän lisäsi merkittävästi Harvard Collegen opiskelijoille tarjottavaa taloudellista tukea. Joulukuun 10. päivänä 2007 Faust ilmoitti uudesta keskiluokan ja ylemmän keskiluokan opiskelijoille suunnatusta käytännöstä, jossa vanhempien maksuosuudet rajoitettiin 10 prosenttiin 100 000-180 000 dollaria vuodessa ansaitsevissa perheissä ja lainat korvattiin apurahoilla. Politiikkaa julkistaessaan Faust sanoi: ”Koulutus on moottori, joka saa amerikkalaisen demokratian toimimaan….. Ja sen on toimittava, ja se tarkoittaa, että ihmisten on päästävä koulutukseen.” Uusi politiikka laajensi aiempia ohjelmia, joissa poistettiin alle 60 000 dollaria vuodessa ansaitsevien perheiden maksut ja alennettiin huomattavasti alle 100 000 dollaria ansaitsevien perheiden kustannuksia. Sittemmin Stanford, Yale ja monet muut yksityiset yhdysvaltalaiset yliopistot ja korkeakoulut ottivat käyttöön samankaltaisia toimintatapoja.
Korkeakoulutukseen pääsyn edistämisen lisäksi Faust on puhunut Yhdysvaltain kongressissa tieteellisen tutkimuksen rahoituksen lisäämiseksi ja tiedekunnan nuorempien tutkijoiden tukemiseksi. Hän on asettanut etusijalle taiteen elvyttämisen Harvardissa ja sen integroimisen opiskelijoiden ja henkilökunnan jokapäiväiseen elämään. Faust on työskennellyt yliopiston kansainvälistymisen edistämiseksi. Lisäksi hän on ollut vahva kestävän kehityksen puolestapuhuja ja asettanut kunnianhimoisen tavoitteen vähentää yliopiston kasvihuonekaasupäästöjä vuoteen 2016 mennessä, mukaan lukien tulevaan kasvuun liittyvät päästöt, 30 prosenttia Harvardin vuoden 2006 lähtötasosta.
Toukokuussa 2008 Kalifornian yliopiston Berkeleyn taloustieteen professorille Christina Romerille ei tarjottu Harvardin virkaa Harvardissa Harvardin taloustieteen laitoksen jäsenten tuesta huolimatta. Harvardissa luottamukselliseen prosessiin kuuluu paneeli, joka koostuu ulkopuolisista asiantuntijoista ja laitoksen ulkopuolisista tiedekunnan sisäisistä jäsenistä. Faust on kieltäytynyt keskustelemasta Romerin vakinaistamisasiaan liittyvistä lehtitiedoista. Presidentti Barack Obama nimitti Romerin myöhemmin talousneuvonantajien neuvoston puheenjohtajaksi. Myös Faustin toimikaudella Harvardin taloustieteen laitokselta lähti nimekkäitä opettajia Stanfordiin ja MIT:hen, muun muassa Raj Chetty, Susan Athey, Guido Imbens, Drew Fudenberg ja Nobel-palkittu Al Roth.
Kesäkuussa 2009 tapahtuneiden irtisanomisten jälkeen Faustia kritisoitiin siitä, että hän kieltäytyi hyväksymästä palkanalennusta, joka olisi pelastanut työpaikkoja. Lomautuksia edeltävinä kuukausina eri kampusryhmät kehottivat Faustia ja muita hallintovirkamiehiä alentamaan palkkojaan keinona leikata kustannuksia koko kampuksella. Faustin palkkaa koskevat tiedot vaihtelevat: Boston Globe -lehden mukaan Faustin palkka oli 775 043 dollaria lukuvuonna 2007-2008, kun taas Harvard Crimson -lehden mukaan Faustin palkka ja etuudet olivat 693 739 dollaria varainhoitovuonna 2008-2009. Vuoden 2009 alussa Harvard Corporation hyväksyi presidentin, dekaanien, johtavien virkamiesten, johtohenkilöstön ja tiedekunnan palkkojen jäädyttämisen ja tarjosi varhaiseläkeohjelman. Yliopisto ryhtyi myös 2,4 prosentin tahattomaan henkilöstövähennykseen.
Joulukuussa 2010 Faust ja Stanfordin yliopiston presidentti John L. Hennessy kirjoittivat yhdessä pääkirjoituksen DREAM-lain hyväksymisen puolesta. Lainsäädäntöä ei hyväksytty Yhdysvaltain 111. kongressissa.
Vuonna 2011 Faust allekirjoitti merivoimien ministerin Ray Mabusin, JD ’76, kanssa sopimuksen merivoimien reserviupseerikoulutusohjelman (NROTC) virallisesta palauttamisesta kampukselle lähes 40 vuoden jälkeen sen jälkeen, kun ”älä kysy, älä kerro” -laki kumottiin joulukuussa 2010.
Faust siirtyi eläkkeelle Harvard Collegen rehtorina kesäkuussa 2018, ja hänen seuraajakseen tuli Lawrence Bacow. Neljä päivää sen jälkeen, kun hän oli jäänyt eläkkeelle presidentin tehtävästä, hän liittyi Goldman Sachsin johtokuntaan. Hän säilyttää tittelinsä Harvardin historian professorina.