V roce 1975 nastoupil Faust na Pensylvánskou univerzitu jako docent americké civilizace. Faust, specialista na dějiny Jihu v předbřeznovém období a v období občanské války, se vypracoval na profesora historie Waltera Annenberga.
Booknotes rozhovor s Faustovou na téma Mothers of Invention, 1. září 1996, C-SPAN
Prezentace Faustové na téma This Republic of Suffering, 9. ledna 2008, C-SPAN
Je autorkou šesti knih, včetně Mothers of Invention: Za tuto knihu získala v roce 1997 Cenu Francise Parkmana Společnosti amerických historiků a Cenu Averyho O. Cravena od Organizace amerických historiků. Mezi její další práce patří James Henry Hammond and Old South, životopis Jamese Henryho Hammonda, guvernéra Jižní Karolíny v letech 1842-1844. Kniha This Republic of Suffering (2008) je kritikou oceňovaným výzkumem toho, jak chápání smrti ve Spojených státech formovaly vysoké ztráty během občanské války. Kniha se stala finalistou Pulitzerovy ceny a Národní knižní ceny.
V roce 2001 byl Faust jmenován prvním děkanem Radcliffe Institute for Advanced Study, který vznikl po sloučení Radcliffe College s Harvardovou univerzitou.
Osmého února 2007 byl Faust vybrán jako příští rektor univerzity. Po formálním schválení správní radou univerzity bylo její jmenování oficiálně oznámeno o tři dny později. Faustová byla první ženou ve funkci prezidenta Harvardovy univerzity.
Faustová nahradila Lawrence Summerse, který rezignoval 30. června 2006 po sérii kontroverzních výroků, jež vedly k rostoucí kritice ze strany členů Harvardské fakulty umění a věd. Derek Bok, který byl prezidentem Harvardu v letech 1971-1991, se vrátil, aby v akademickém roce 2006-2007 působil jako dočasný prezident.
Na tiskové konferenci v kampusu Faust řekl: „Doufám, že mé vlastní jmenování může být jedním ze symbolů otevření příležitostí, které by ještě před jednou generací byly nemyslitelné.“ V roce 2006 se Faust stal prezidentem Harvardu. Dodala také: „Nejsem ženou, která je prezidentkou Harvardu, jsem prezidentkou Harvardu.“
Dvanáctého října 2007 přednesla Faustová svůj instalační projev, v němž řekla:
Univerzita není o výsledcích v dalším čtvrtletí; není ani o tom, kým se student stal do ukončení studia. Je o učení, které formuje celý život, o učení, které předává dědictví tisíciletí; o učení, které formuje budoucnost.
V jedné z prvních iniciativ Faustové výrazně zvýšila nabídku finanční pomoci studentům Harvardovy univerzity. Dne 10. prosince 2007 Faustová oznámila novou politiku pro studenty ze střední a vyšší střední třídy, která omezila příspěvky rodičů na 10 % pro rodiny vydělávající mezi 100 000 a 180 000 dolary ročně a nahradila půjčky granty. Při oznámení této politiky Faust řekl: „Vzdělání je motorem, díky němuž funguje americká demokracie….. A musí fungovat, což znamená, že lidé k němu musí mít přístup.“ Nová politika rozšířila dřívější programy, které zrušily příspěvky pro rodiny vydělávající méně než 60 000 dolarů ročně a výrazně snížily náklady pro rodiny vydělávající méně než 100 000 dolarů. Podobnou politiku následně přijaly Stanford, Yale a mnoho dalších soukromých amerických univerzit a vysokých škol.
Kromě podpory přístupu k vysokoškolskému vzdělání Faust svědčil před americkým Kongresem, aby prosadil zvýšení financování vědeckého výzkumu a podporu mladých výzkumných pracovníků na fakultách. Její prioritou se stalo oživení umění na Harvardu a jeho začlenění do každodenního života studentů a zaměstnanců. Faustová se zasadila o další internacionalizaci univerzity. Kromě toho byla silnou zastánkyní udržitelného rozvoje a stanovila si ambiciózní cíl snížit do roku 2016 emise skleníkových plynů na univerzitě, včetně emisí spojených s výhledovým růstem, o 30 % oproti výchozímu stavu Harvardu v roce 2006.
V květnu 2008 nebylo Christině Romerové, profesorce ekonomie na Kalifornské univerzitě v Berkeley, nabídnuto setrvání na Harvardu, a to i přes podporu členů katedry ekonomie Harvardu. Na Harvardu je součástí důvěrného procesu komise, která se skládá z externích odborníků a interních členů fakulty mimo katedru. Faust odmítl diskutovat o tiskových zprávách týkajících se Romerova případu jmenování do funkce. Romer byl později prezidentem Barackem Obamou jmenován předsedou Rady ekonomických poradců. Také za Faustova působení došlo na harvardské katedře ekonomie k odchodu významných pracovníků na Stanford a MIT, včetně Raje Chettyho, Susan Atheyové, Guida Imbense, Drewa Fudenberga a nositele Nobelovy ceny Ala Rotha.
Po sérii propouštění v červnu 2009 byl Faust kritizován za to, že odmítl přijmout snížení platů, které by zachránilo pracovní místa. V měsících předcházejících propouštění vyzvaly různé skupiny na univerzitě Fausta a další vedoucí pracovníky, aby snížili své platy jako prostředek ke snížení nákladů v rámci celé univerzity. Zprávy o Faustově platu se liší: Podle deníku Boston Globe si Faust ve školním roce 2007-2008 vydělal 775 043 dolarů, zatímco Harvard Crimson uvedl, že ve fiskálním roce 2008-2009 si Faust vydělal 693 739 dolarů. Na začátku roku 2009 Harvard Corporation schválila zmrazení platů prezidenta, děkanů, vyšších úředníků, vedoucích pracovníků a vyučujících a nabídla program předčasného odchodu do důchodu. Univerzita také přistoupila k nedobrovolnému snížení počtu zaměstnanců o 2,4 %.
V prosinci 2010 Faust a prezident Stanfordovy univerzity John L. Hennessy společně napsali úvodník na podporu přijetí zákona DREAM Act. Tento zákon nebyl 111. Kongresem Spojených států přijat.
V roce 2011 Faust podepsal dohodu s ministrem námořnictva Rayem Mabusem, JD ’76, o formálním návratu programu výcviku námořních důstojníků v záloze (NROTC) na univerzitní půdu po téměř 40 letech, a to po zrušení zákona „Don’t Ask Don’t Tell“ v prosinci 2010.
Faust odešel do důchodu jako prezident Harvard College v červnu 2018, jeho nástupcem se stal Lawrence Bacow. Čtyři dny po odchodu z funkce prezidentky se stala členkou představenstva společnosti Goldman Sachs. Svůj titul profesorky historie na Harvardu si ponechala.
Faust si ponechala i nadále.