În 1975, Faust s-a alăturat facultății Universității din Pennsylvania ca profesor asistent de civilizație americană. Specialist în istoria Sudului în perioada antebelică și a Războiului Civil, Faust a ajuns să devină profesor de istorie Walter Annenberg.
Interviu Booknotes cu Faust pe tema Mothers of Invention, 1 septembrie 1996, C-SPAN
Prezentare de Faust pe tema This Republic of Suffering, 9 ianuarie 2008, C-SPAN
Este autoarea a șase cărți, printre care Mothers of Invention: Women of the Slaveholding South in the American Civil War (1996), pentru care a câștigat atât Premiul Francis Parkman al Societății Istoricilor Americani, cât și Premiul Avery O. Craven al Organizației Istoricilor Americani în 1997. Printre alte lucrări ale sale se numără James Henry Hammond și Old South, o biografie a lui James Henry Hammond, guvernator al Carolinei de Sud între 1842 și 1844. This Republic of Suffering (2008) a fost o explorare, aclamată de critici, a modului în care înțelegerea morții de către Statele Unite a fost modelată de pierderile mari din timpul Războiului Civil. A fost finalist la Premiul Pulitzer și la National Book Award.
În 2001, Faust a fost numit primul decan al Institutului Radcliffe pentru Studii Avansate, care a fost înființat după fuziunea Colegiului Radcliffe cu Universitatea Harvard.
La 8 februarie 2007, Faust a fost selectat ca următorul președinte al universității. În urma aprobării formale de către consiliile de conducere ale universității, numirea ei a fost oficializată trei zile mai târziu. Faust a fost prima femeie care a ocupat funcția de președinte al Universității Harvard.
Faust l-a înlocuit pe Lawrence Summers, care a demisionat la 30 iunie 2006, după o serie de declarații controversate care au dus la creșterea criticilor din partea membrilor Facultății de Arte și Științe de la Harvard. Derek Bok, care a ocupat funcția de președinte al Harvard din 1971 până în 1991, a revenit pentru a exercita funcția de președinte interimar în timpul anului universitar 2006-2007.
În timpul unei conferințe de presă în campus, Faust a declarat: „Sper că propria mea numire poate fi un simbol al deschiderii unor oportunități care ar fi fost de neconceput chiar și cu o generație în urmă”. De asemenea, ea a adăugat: „Nu sunt femeia președinte al Harvard, sunt președintele Harvard.”
La 12 octombrie 2007, Faust a ținut discursul de instalare, spunând:
O universitate nu este despre rezultatele din următorul trimestru; nu este nici măcar despre cine a devenit un student până la absolvire. Este vorba despre o învățare care modelează o viață întreagă, o învățare care transmite moștenirea mileniilor; o învățare care modelează viitorul.
În una dintre primele inițiative ale lui Faust, aceasta a crescut semnificativ ofertele de ajutor financiar pentru studenții de la Harvard College. La 10 decembrie 2007, Faust a anunțat o nouă politică pentru studenții din clasa de mijloc și din clasa medie superioară, care a limitat contribuțiile părinților la 10% pentru familiile care câștigă între 100.000 și 180.000 de dolari pe an și a înlocuit împrumuturile cu burse. La anunțarea acestei politici, Faust a declarat: „Educația este motorul care face ca democrația americană să funcționeze….. Și trebuie să funcționeze, iar asta înseamnă că oamenii trebuie să aibă acces”. Noua politică a extins programele anterioare care au eliminat contribuțiile pentru familiile care câștigă mai puțin de 60.000 de dolari pe an și au redus mult costurile pentru familiile care câștigă mai puțin de 100.000 de dolari. Politici similare au fost adoptate ulterior de Stanford, Yale și multe alte universități și colegii private din SUA.
Pe lângă promovarea accesului la învățământul superior, Faust a depus mărturie în fața Congresului SUA pentru a promova creșterea finanțării pentru cercetarea științifică și susținerea cercetătorilor debutanți din facultate. Ea a făcut o prioritate din revitalizarea artelor la Harvard și integrarea acestora în viața de zi cu zi a studenților și a personalului. Faust a lucrat pentru a internaționaliza și mai mult universitatea. În plus, ea a fost o susținătoare puternică a sustenabilității și a stabilit un obiectiv ambițios de a reduce emisiile de gaze cu efect de seră ale universității până în 2016, inclusiv cele asociate cu creșterea prospectivă, cu 30 la sută față de nivelul de referință al Harvard din 2006.
În mai 2008, Christina Romer, profesor de economie la Universitatea din California, Berkeley, nu a primit o ofertă de titularizare la Harvard, în ciuda sprijinului acordat de membrii Departamentului de economie al universității. La Harvard, caracterul confidențial al procesului include o comisie formată din experți externi și membri interni ai facultății din afara departamentului. Faust a refuzat să discute rapoartele de presă legate de cazul de titularizare a lui Romer. Romer a fost ulterior nominalizat de președintele Barack Obama pentru a prezida Consiliul de consilieri economici. De asemenea, în timpul mandatului lui Faust, departamentul de economie de la Harvard a fost martorul unui exod al unor cadre didactice proeminente către Stanford și MIT, printre care Raj Chetty, Susan Athey, Guido Imbens, Drew Fudenberg și laureatul Premiului Nobel Al Roth.
În urma unei serii de disponibilizări în iunie 2009, Faust a fost criticată pentru că a refuzat să accepte o reducere a salariilor care ar fi salvat locuri de muncă. În lunile care au precedat disponibilizările, diverse grupuri din campus au cerut lui Faust și altor administratori să își reducă salariile ca mijloc de reducere a costurilor la nivelul întregului campus. Rapoartele privind salariul lui Faust diferă: The Boston Globe relatează că Faust a câștigat 775.043 de dolari în anul școlar 2007-2008, în timp ce Harvard Crimson a raportat că Faust a câștigat 693.739 de dolari ca salariu și beneficii pentru anul fiscal 2008-2009. La începutul anului 2009, Corporația Harvard a aprobat înghețarea salariilor pentru președinte, decani, ofițeri superiori, personal de conducere și cadre didactice și a oferit un program de pensionare anticipată. De asemenea, universitatea a întreprins o reducere involuntară a personalului de 2,4 la sută din angajații săi.
În decembrie 2010, Faust și președintele Universității Stanford, John L. Hennessy, au scris împreună un editorial în sprijinul adoptării DREAM Act. Legislația nu a fost adoptată de cel de-al 111-lea Congres al Statelor Unite.
În 2011, Faust a semnat un acord cu secretarul Marinei Ray Mabus, JD ’76, pentru a readuce în mod oficial programul Naval Reserve Officers Training Corps (NROTC) în campus după aproape 40 de ani, ca urmare a abrogării legii „Don’t Ask Don’t Tell” în decembrie 2010.
Faust s-a retras din funcția de președinte al Harvard College în iunie 2018, fiind succedat de Lawrence Bacow. La patru zile după ce s-a retras din funcția de președinte, s-a alăturat consiliului de administrație al Goldman Sachs. Ea își păstrează titlul de profesor de istorie la Harvard.
.