W 1975 roku, Faust dołączył do wydziału University of Pennsylvania jako asystent profesora cywilizacji amerykańskiej. Specjalista w historii Południa w okresie antebellum i wojny secesyjnej, Faust stał się Walter Annenberg Professor of History.
Booknotes wywiad z Faustem na temat Mothers of Invention, 1 września 1996, C-SPAN
Prezentacja Fausta na temat This Republic of Suffering, 9 stycznia 2008, C-SPAN
Jest autorką sześciu książek, w tym Mothers of Invention: Women of the Slaveholding South in the American Civil War (1996), za którą otrzymała zarówno nagrodę Society of American Historians Francis Parkman Prize, jak i Avery O. Craven Award przyznawaną przez Organization of American Historians w 1997 roku. Jej inne prace to James Henry Hammond and Old South, biografia Jamesa Henry’ego Hammonda, gubernatora Karoliny Południowej w latach 1842-1844. This Republic of Suffering (2008) to ciesząca się uznaniem krytyków praca o tym, jak rozumienie śmierci w Stanach Zjednoczonych zostało ukształtowane przez wysokie straty podczas wojny secesyjnej. Był finalistą Nagrody Pulitzera i National Book Award.
W 2001 roku Faust został mianowany pierwszym dziekanem Radcliffe Institute for Advanced Study, który powstał po połączeniu Radcliffe College z Uniwersytetem Harvarda.
W dniu 8 lutego 2007 roku Faust został wybrany jako następny prezydent uniwersytetu. Po formalnym zatwierdzeniu przez uniwersyteckie zarządy, jej nominacja stała się oficjalna trzy dni później. Faust była pierwszą kobietą, która służyła jako prezydent Harvard University.
Faust zastąpił Lawrence Summers, który zrezygnował 30 czerwca 2006 roku, po serii kontrowersyjnych oświadczeń, które doprowadziły do rosnącej krytyki ze strony członków Harvard’s Faculty of Arts and Sciences. Derek Bok, który pełnił funkcję prezydenta Harvardu w latach 1971-1991, powrócił, aby służyć jako tymczasowy prezydent podczas roku akademickiego 2006-2007.
Podczas konferencji prasowej na kampusie Faust powiedziała: „Mam nadzieję, że moja własna nominacja może być jednym z symboli otwarcia możliwości, które byłyby niewyobrażalne nawet pokolenie temu.” Dodała również, „Nie jestem kobietą prezydentem Harvardu, jestem prezydentem Harvardu.”
W dniu 12 października 2007 roku Faust wygłosiła swoje przemówienie instalacyjne, mówiąc,
Uniwersytet nie jest o wynikach w następnym kwartale; nie jest nawet o tym, kim student stał się do czasu ukończenia studiów. Chodzi o naukę, która kształtuje całe życie, naukę, która przekazuje dziedzictwo tysiącleci; naukę, która kształtuje przyszłość.
W jednej z pierwszych inicjatyw Faust, ona znacznie zwiększyła oferty pomocy finansowej dla studentów w Harvard College. 10 grudnia 2007 roku Faust ogłosiła nową politykę dla studentów z klasy średniej i wyższej klasy średniej, która ograniczyła wkład rodziców do 10 procent dla rodzin zarabiających od 100 000 do 180 000 dolarów rocznie i zastąpiła pożyczki dotacjami. Ogłaszając tę politykę, Faust powiedział: „Edukacja jest motorem, który sprawia, że amerykańska demokracja działa….. I musi działać, a to oznacza, że ludzie muszą mieć do niej dostęp”. Nowa polityka rozszerzyła się na wcześniejsze programy, które wyeliminowały składki dla rodzin zarabiających mniej niż $60,000 rocznie i znacznie zmniejszyły koszty dla rodzin zarabiających mniej niż $100,000. Podobne polityki zostały następnie przyjęte przez Stanford, Yale i wiele innych prywatnych amerykańskich uniwersytetów i college’ów.
Oprócz promowania dostępu do szkolnictwa wyższego, Faust zeznawała przed Kongresem Stanów Zjednoczonych, aby promować zwiększone finansowanie badań naukowych i wsparcie dla młodszych pracowników naukowych. Jej priorytetem jest ożywienie sztuki na Harvardzie i włączenie jej w codzienne życie studentów i pracowników. Faust pracowała nad dalszym umiędzynarodowieniem uniwersytetu. Ponadto była zdecydowanym orędownikiem zrównoważonego rozwoju i wyznaczyła ambitny cel zmniejszenia emisji gazów cieplarnianych na uniwersytecie do 2016 roku, w tym tych związanych z perspektywicznym wzrostem, o 30 procent poniżej Harvard’s 2006 baseline.
W maju 2008 roku, Christina Romer, profesor ekonomii na Uniwersytecie Kalifornijskim w Berkeley, nie została zaoferowana tenure na Harvardzie pomimo wsparcia ze strony członków Wydziału Ekonomii Harvardu. Na Harvardzie, poufny charakter procesu obejmuje panel, który składa się z zewnętrznych ekspertów i wewnętrznych członków wydziału spoza wydziału. Faust odmówiła dyskusji na temat doniesień prasowych związanych ze sprawą Romera. Romer została później nominowana przez prezydenta Baracka Obamę na przewodniczącą Rady Doradców Ekonomicznych. Również w kadencji Fausta, wydział ekonomii Harvardu był świadkiem exodusu wybitnych wykładowców do Stanford i MIT, w tym Raj Chetty, Susan Athey, Guido Imbens, Drew Fudenberg i laureat Nagrody Nobla Al Roth.
W następstwie serii zwolnień w czerwcu 2009 roku, Faust został skrytykowany za odmowę zaakceptowania cięcia płac, które uratowałyby miejsca pracy. W miesiącach poprzedzających zwolnienia, różne grupy kampusu wezwał Faust i innych administratorów do zmniejszenia ich wynagrodzeń jako sposób cięcia kosztów w całym kampusie. Doniesienia na temat pensji Fausta różnią się: The Boston Globe donosi, że Faust zarobił 775 043 dolarów w roku szkolnym 2007-2008, podczas gdy Harvard Crimson donosi, że Faust zarobił 693 739 dolarów w pensji i świadczeniach za rok fiskalny 2008-2009. Na początku 2009 roku Harvard Corporation zatwierdziła zamrożenie pensji dla prezydenta, dziekanów, wyższych urzędników, kadry zarządzającej i wykładowców, a także zaoferowała program wcześniejszych emerytur. Uniwersytet podjął również mimowolną redukcję personelu 2,4 procent swoich pracowników.
W grudniu 2010 roku, Faust i Stanford University President John L. Hennessy wspólnie napisali artykuł redakcyjny na poparcie przejścia ustawy DREAM. Przepisy nie zostały uchwalone przez 111 Kongres Stanów Zjednoczonych.
W 2011 roku Faust podpisał umowę z sekretarzem marynarki Rayem Mabusem, JD ’76, aby formalnie przywrócić program Naval Reserve Officers Training Corps (NROTC) do kampusu po prawie 40 latach, po uchyleniu ustawy „Don’t Ask Don’t Tell” w grudniu 2010 roku.
Faust przeszedł na emeryturę jako prezydent Harvard College w czerwcu 2018 roku, zastąpiony przez Lawrence’a Bacowa. Cztery dni po przejściu na emeryturę z pozycji prezydenta, dołączyła do zarządu Goldman Sachs. Zachowuje swój tytuł profesora historii na Harvardzie.
.