1975-ben Faust a Pennsylvaniai Egyetem tanszékére került az amerikai civilizáció docenseként. Faust a Dél történelmének specialistája volt a középkor előtti időszakban és a polgárháborúban, és a történelem Walter Annenberg professzorává emelkedett.
Booknotes interjú Fausttal a Mothers of Inventionről, 1996. szeptember 1., C-SPAN
Faust előadása a This Republic of Sufferingról, 2008. január 9., C-SPAN
Hat könyv szerzője, köztük a Mothers of Invention: Women of the Slaveholding South in the American Civil War (1996), amelyért 1997-ben elnyerte az Amerikai Történészek Társaságának Francis Parkman-díját és az Amerikai Történészek Szervezetének Avery O. Craven-díját. További munkái közé tartozik James Henry Hammond és az Old South, James Henry Hammond, Dél-Karolina 1842 és 1844 közötti kormányzójának életrajza. This Republic of Suffering (A szenvedés köztársasága, 2008) című, a kritikusok által is elismert műve azt vizsgálja, hogyan alakította az Egyesült Államok halálról alkotott felfogását a polgárháborúban elszenvedett nagy veszteségek. A mű a Pulitzer-díj és a National Book Award döntőjébe került.
2001-ben Faustot nevezték ki a Radcliffe Institute for Advanced Study első dékánjává, amelyet a Radcliffe College és a Harvard Egyetem egyesülése után hoztak létre.
2007. február 8-án Faustot választották az egyetem következő elnökévé. Miután az egyetem vezető testületei hivatalosan jóváhagyták, kinevezését három nappal később hivatalossá tették. Faust volt az első nő a Harvard Egyetem elnöki posztján.
Faust Lawrence Summers-t váltotta, aki 2006. június 30-án mondott le, miután egy sor ellentmondásos kijelentése miatt egyre több kritika érte a Harvard bölcsészettudományi karának tagjait. Derek Bok, aki 1971 és 1991 között volt a Harvard elnöke, visszatért, hogy a 2006-2007-es tanévben ideiglenes elnökként szolgáljon.
A kampuszon tartott sajtótájékoztatón Faust azt mondta: “Remélem, hogy saját kinevezésem a lehetőségek megnyitásának egyik szimbóluma lehet, amely még egy generációval ezelőtt is elképzelhetetlen lett volna”. Azt is hozzátette: “Nem én vagyok a Harvard női elnöke, én vagyok a Harvard elnöke.”
2007. október 12-én Faust elmondta beiktatási beszédét:
Az egyetem nem a következő negyedévben elért eredményekről szól; még csak nem is arról, hogy a hallgató mivé válik a diploma megszerzéséig. Hanem a tanulásról, amely egy életen át formál, a tanulásról, amely évezredek örökségét adja tovább; a tanulásról, amely a jövőt formálja.”
Faust egyik első kezdeményezésében jelentősen növelte a Harvard College diákjainak nyújtott pénzügyi támogatásokat. 2007. december 10-én Faust új politikát jelentett be a középosztálybeli és felső-középosztálybeli diákok számára, amely a szülői hozzájárulást 10 százalékra korlátozta az évi 100 000 és 180 000 dollár között kereső családok esetében, és a kölcsönöket ösztöndíjakkal helyettesítette. A politika bejelentésekor Faust azt mondta: “Az oktatás az a motor, amely működőképessé teszi az amerikai demokráciát.”…. És működnie kell, ez pedig azt jelenti, hogy az embereknek hozzáférést kell biztosítani”. Az új politika kibővítette a korábbi programokat, amelyek megszüntették a hozzájárulást az évi 60 000 dollárnál kevesebbet kereső családok esetében, és jelentősen csökkentették a költségeket a 100 000 dollárnál kevesebbet kereső családok esetében. Hasonló politikát később a Stanford, a Yale és számos más amerikai magánegyetem és főiskola is elfogadott.
A felsőoktatáshoz való hozzáférés előmozdítása mellett Faust tanúskodott az amerikai kongresszus előtt a tudományos kutatás finanszírozásának növelése és a fiatal oktatók támogatása érdekében. Kiemelt céljává tette a művészetek újjáélesztését a Harvardon, és azok integrálását a diákok és a személyzet mindennapi életébe. Faust az egyetem további nemzetközivé tételén dolgozott. Emellett határozottan kiállt a fenntarthatóság mellett, és ambiciózus célként tűzte ki, hogy 2016-ra az egyetem üvegházhatású gázok kibocsátását – beleértve a leendő növekedéshez kapcsolódó kibocsátást is – 30 százalékkal csökkenti a Harvard 2006-os alapszintjéhez képest.
2008 májusában Christina Romernek, a Kaliforniai Egyetem (Berkeley) közgazdászprofesszorának a Harvardon a Harvard közgazdasági tanszékének tagjainak támogatása ellenére nem ajánlották fel a Harvardon való kinevezését. A Harvardon a bizalmas jellegű eljárás során egy külső szakértőkből és a tanszéken kívüli belső oktatókból álló bizottságot állítanak fel. Faust elutasította, hogy megvitassa a Romer kinevezési ügyével kapcsolatos sajtóértesüléseket. Romert később Barack Obama elnök a Gazdasági Tanácsadók Tanácsának élére jelölte. Szintén Faust hivatali ideje alatt a Harvard közgazdasági tanszékéről a Stanfordra és az MIT-re távoztak neves oktatók, köztük Raj Chetty, Susan Athey, Guido Imbens, Drew Fudenberg és a Nobel-díjas Al Roth.
A 2009 júniusában történt sorozatos elbocsátások nyomán Faustot bírálták, amiért nem volt hajlandó elfogadni egy fizetéscsökkentést, amely munkahelyeket mentett volna meg. Az elbocsátásokat megelőző hónapokban különböző egyetemi csoportok felszólították Faustot és más adminisztrátorokat, hogy az egész egyetemen csökkentsék a fizetésüket a költségcsökkentés eszközeként. A Faust fizetéséről szóló jelentések eltérnek egymástól: A Boston Globe szerint Faust 775 043 dollárt keresett a 2007-2008-as tanévben, míg a Harvard Crimson szerint Faust 693 739 dolláros fizetést és juttatásokat kapott a 2008-2009-es pénzügyi évben. 2009 elején a Harvard Corporation jóváhagyta az elnök, a dékánok, a vezető tisztségviselők, a vezetőség és az oktatók fizetésének befagyasztását, és felajánlott egy korengedményes nyugdíjazási programot. Az egyetem emellett az alkalmazottak 2,4 százalékát érintő, nem önkéntes létszámleépítésre is vállalkozott.
2010 decemberében Faust és a Stanford Egyetem elnöke, John L. Hennessy közösen írt egy vezércikket a DREAM-törvény elfogadását támogatva. A törvényt az Egyesült Államok 111. kongresszusa nem fogadta el.
2011-ben Faust megállapodást írt alá Ray Mabus, JD ’76-os haditengerészeti miniszterrel, hogy a “ne kérdezz, ne mondd” törvény 2010 decemberében történt hatályon kívül helyezését követően közel 40 év után hivatalosan is visszatérjen a haditengerészeti tartalékos tisztképzés (NROTC) program az egyetemre.
Faust 2018 júniusában nyugdíjba vonult a Harvard College elnökeként, utódja Lawrence Bacow lett. Négy nappal azután, hogy nyugdíjba vonult elnöki pozíciójából, belépett a Goldman Sachs igazgatótanácsába. A Harvard történészprofesszori címét megtartja.