En 1975, Faust rejoint la faculté de l’Université de Pennsylvanie en tant que professeur assistant de civilisation américaine. Spécialiste de l’histoire du Sud durant la période antebellum et la guerre civile, Faust se hisse au rang de professeur d’histoire Walter Annenberg.
Entretien de Booknotes avec Faust sur Mothers of Invention, 1er septembre 1996, C-SPAN
Présentation de Faust sur This Republic of Suffering, 9 janvier 2008, C-SPAN
Elle est l’auteur de six livres, dont Mothers of Invention : Women of the Slaveholding South in the American Civil War (1996), pour lequel elle a remporté le prix Francis Parkman de la Society of American Historians et le prix Avery O. Craven de l’Organization of American Historians en 1997. Ses autres ouvrages comprennent James Henry Hammond and Old South, une biographie de James Henry Hammond, gouverneur de la Caroline du Sud de 1842 à 1844. This Republic of Suffering (2008) est une exploration acclamée par la critique de la manière dont la compréhension de la mort par les États-Unis a été façonnée par les lourdes pertes subies pendant la guerre civile. Il a été finaliste pour le prix Pulitzer et le National Book Award.
En 2001, Faust a été nommé le premier doyen du Radcliffe Institute for Advanced Study, qui a été créé après la fusion du Radcliffe College avec l’Université de Harvard.
Le 8 février 2007, Faust a été choisi comme le prochain président de l’université. Après l’approbation formelle des conseils d’administration de l’université, sa nomination a été rendue officielle trois jours plus tard. Faust est la première femme à occuper le poste de président de l’université Harvard.
Faust a remplacé Lawrence Summers, qui a démissionné le 30 juin 2006, après une série de déclarations controversées qui ont suscité des critiques croissantes de la part des membres de la faculté des arts et des sciences de Harvard. Derek Bok, qui avait été président de Harvard de 1971 à 1991, est revenu pour assurer l’intérim pendant l’année universitaire 2006-2007.
Lors d’une conférence de presse sur le campus, Faust a déclaré : « J’espère que ma propre nomination peut être l’un des symboles de l’ouverture d’opportunités qui auraient été inconcevables il y a encore une génération. » Elle a également ajouté : « Je ne suis pas la femme présidente de Harvard, je suis la présidente de Harvard. »
Le 12 octobre 2007, Faust a prononcé son discours d’installation en disant :
Une université n’est pas une question de résultats au prochain trimestre ; ce n’est même pas ce qu’un étudiant est devenu à la fin de ses études. Il s’agit de l’apprentissage qui façonne toute une vie, de l’apprentissage qui transmet l’héritage des millénaires ; de l’apprentissage qui façonne l’avenir.
Dans l’une des premières initiatives de Faust, elle a considérablement augmenté les offres d’aide financière aux étudiants du Harvard College. Le 10 décembre 2007, Faust a annoncé une nouvelle politique pour les étudiants de la classe moyenne et de la classe moyenne supérieure, qui limitait les contributions parentales à 10 % pour les familles gagnant entre 100 000 et 180 000 dollars par an, et remplaçait les prêts par des bourses. En annonçant cette politique, Mme Faust a déclaré : « L’éducation est le moteur qui fait fonctionner la démocratie américaine….. Il faut qu’elle fonctionne et cela signifie que les gens doivent y avoir accès ». La nouvelle politique s’appuie sur des programmes antérieurs qui éliminaient les contributions pour les familles gagnant moins de 60 000 dollars par an et réduisaient considérablement les coûts pour les familles gagnant moins de 100 000 dollars. Des politiques similaires ont été adoptées par la suite par Stanford, Yale et de nombreuses autres universités et collèges privés américains.
En plus de promouvoir l’accès à l’enseignement supérieur, Faust a témoigné devant le Congrès américain pour promouvoir l’augmentation du financement de la recherche scientifique et le soutien aux jeunes chercheurs du corps enseignant. Elle a fait une priorité de la revitalisation des arts à Harvard et de leur intégration dans la vie quotidienne des étudiants et du personnel. Mme Faust a œuvré à l’internationalisation de l’université. En outre, elle a été un ardent défenseur de la durabilité et a fixé un objectif ambitieux de réduction des émissions de gaz à effet de serre de l’université d’ici 2016, y compris celles associées à la croissance prospective, de 30 % par rapport au niveau de référence de Harvard en 2006.
En mai 2008, Christina Romer, professeur d’économie à l’Université de Californie, Berkeley, ne s’est pas vu proposer la titularisation à Harvard malgré le soutien des membres du département d’économie de Harvard. À Harvard, la nature confidentielle du processus comprend un panel composé d’experts extérieurs et de membres internes du corps professoral ne faisant pas partie du département. Mme Faust a refusé de discuter des articles de presse relatifs à la titularisation de Mme Romer. Mme Romer a ensuite été nommée par le président Barack Obama à la présidence du Council of Economic Advisers. Toujours pendant le mandat de Faust, le département d’économie de Harvard a été témoin d’un exode d’éminents professeurs vers Stanford et le MIT, notamment Raj Chetty, Susan Athey, Guido Imbens, Drew Fudenberg et le prix Nobel Al Roth.
A la suite d’une série de licenciements en juin 2009, Faust a été critiqué pour avoir refusé d’accepter une réduction de salaire qui aurait permis de sauver des emplois. Dans les mois précédant les licenciements, divers groupes du campus ont demandé à Faust et à d’autres administrateurs de réduire leurs salaires comme moyen de réduire les coûts à l’échelle du campus. Les rapports sur le salaire de Faust diffèrent : Le Boston Globe rapporte que Faust a touché 775 043 dollars pour l’année scolaire 2007-2008, tandis que le Harvard Crimson rapporte que Faust a touché 693 739 dollars en salaire et avantages pour l’année fiscale 2008-2009. Au début de l’année 2009, la Harvard Corporation a approuvé le gel des salaires du président, des doyens, des hauts fonctionnaires, du personnel de direction et du corps enseignant, et a proposé un programme de retraite anticipée. L’université a également entrepris une réduction involontaire de 2,4 % de son personnel.
En décembre 2010, Faust et le président de l’université Stanford, John L. Hennessy, ont coécrit un éditorial en faveur de l’adoption de la loi DREAM. La loi n’a pas été adoptée par le 111e Congrès des États-Unis.
En 2011, Faust a signé un accord avec le secrétaire à la Marine Ray Mabus, JD ’76, pour ramener officiellement le programme du corps de formation des officiers de réserve de la marine (NROTC) sur le campus après presque 40 ans, suite à l’abrogation de la loi « Don’t Ask Don’t Tell » en décembre 2010.
Faust a pris sa retraite en tant que présidente du Harvard College en juin 2018, succédée par Lawrence Bacow. Quatre jours après avoir pris sa retraite de son poste de présidente, elle a rejoint le conseil d’administration de Goldman Sachs. Elle conserve son titre de professeur d’histoire à Harvard.