Hasonlóan Adriánhoz, III. Míg Adrianus a bizánci császár és a frank király közötti egyensúlyozással próbálta megőrizni függetlenségét, addig Leó kezdettől fogva alárendeltséget mutatott az utóbbinak. Konstantinápolyban és Rómában egyaránt bizonytalan volt a helyzet. Konstantinápolyban a 790-ig visszanyúló zavarok után Irén császárné 797-ben megvakíttatta és trónfosztotta fiát, VI. Konstantinát, és helyére lépett, az első nő, aki saját jogán uralkodott a birodalomban. Alkotmányos helyzete így kétséges volt; a nyugati Alkuin 799-ben üresnek tekintette a császári trónt. Eközben Rómában az ellenséges nemesség kihasználta az alkalmat, hogy megtámadja Leót, aki 799-ben az Alpokon át Paderbornba menekült védelmezőjéhez, Nagy Károlyhoz. Bár a pápa kedvezőtlen benyomást tett rá, Nagy Károlyt Alcuin rábírta, hogy küldje vissza Rómába egy bizottsággal, amely hamisnak ítélte az ellene felhozott vádakat, és letartóztatta és deportálta vádlóit. A helyzet azonban továbbra is bizonytalan volt. Tekintettel mind a pápa, mind a bizánci császár szorult helyzetére, “Krisztus egyházának egész üdvössége” (így írta Alcuin) Nagy Károly kezében nyugodott, és 800 őszén Rómába indult, “hogy helyreállítsa az egyház állapotát, amely nagyon megzavarodott”. December 23-án Leó ünnepélyesen megtisztította magát az ellene felhozott vádaktól. Két nappal később, december 25-én nagy gyülekezet gyűlt össze a Szent Péter-templomban, ahol a pápa Nagy Károly fiát királlyá akarta szentelni. Hirtelen, amikor Nagy Károly felállt az imádságból, Leó koronát tett a fejére, és miközben az összegyűlt rómaiak “Augustusként és császárként” ünnepelték őt, a pápa megalázkodott Nagy Károly előtt, és “a régi császárok módjára” “imádta” őt.”
Egyértelműnek tűnik, hogy ez a koronázás a pápaság műve volt, nem pedig a frank királyé, akit állítólag meglepett és feldühített. A koronázás közvetlen haszonélvezője a pápa volt, akinek pozíciója ezentúl biztos volt. Nagy Károlyra maradt, hogy szembenézzen annak súlyos következményeivel, és különösen azzal, hogy megszerezze Konstantinápoly elismerését, amely nélkül jogilag érvénytelen volt a címe. A krónikás Theophanész szerint ezt úgy próbálta elérni, hogy házasságot ajánlott Irén császárnőnek, remélve, hogy így “újraegyesíti keletet és nyugatot”. Ha ez így is volt, a konstantinápolyi forradalom és Iréné 802-ben történt leváltása meghiúsította a tervet. Mindenesetre Nagy Károly megkoronázása törvényen kívüli, sőt törvénytelen és forradalmi eljárás volt. A pápának nem volt joga császárrá tenni őt. A koronázás nem hozott létre egy új nyugati birodalmat sem a meglévő keleti birodalom mellett. A bizánciak szemében bitorló, Nagy Károlynak a legkisebb kilátása sem volt arra, hogy a császárok trónjára lépjen. Az egyetlen császári terület, amelyre rátette a kezét, a római hercegség és a korábbi exarchátus volt. Egyébként változatlanul a frankok és a longobárdok királya maradt. Tekintettel arra, hogy 806-ban úgy intézkedett, hogy területeit három fia között ossza fel, kétséges, hogy Nagy Károly birodalma fennmaradt volna-e, ha a két idősebb fia nem hal meg előtte, és 814-ben nem hagyja osztatlan örökségét a harmadik fiára, I. Jámbor Lajosra.
Bár a 800-as császárkoronázás közvetlen kontextusa korlátozott volt, tágabb összefüggésekkel bírt. Először is, a Kelet és Nyugat közötti szétválás politikai téren megvalósult ténnyé vált; mert bár 800-ban nem volt szándék a birodalom megosztása, a gyakorlatban mégis ez lett a következmény. Sikertelen háború és fárasztó tárgyalások után 812-ben I. Mihály bizánci császár elismerte Nagy Károly császári címét. Ez még mindig személyes cím volt, és Nagy Károlyt csupán császárként ismerték el, nem pedig a rómaiak császáraként; más szóval a konstantinápolyi császár fenntartotta azt az igényét, hogy ő a római császárok egyetlen igazi utódja. Ráadásul az elismerést csak vonakodva adták meg, és később, amikor Bizánc erősebb, a Karolingok pedig gyengébbek voltak, Mihály utódai nem voltak hajlandók automatikusan kiterjeszteni azt Nagy Károly utódaira. Így a 800. évi aktus második következménye a Konstantinápolyhoz fűződő rivalizálás volt, amely legalább 1204-ig fontos tényező maradt a birodalom történetében. Harmadszor, Nagy Károlyt koronázása egyre mélyebben belekeverte őt és utódait a pápaság ökumenikus törekvéseibe.
A pápaság és a frank uralkodók közötti kapcsolat, amely 800 előtt közel 50 évig szoros volt, még szorosabbá vált, amikor a római szék Nagy Károly uralmának első metropolitai egyháza lett. A vallásos császárok és egyházi tanácsadóik ezentúl a keresztény egység előmozdítását tekintették a császári méltóságukhoz kapcsolódó fő feladatnak. Továbbá az a tény, hogy a pápa Nagy Károlyt császárrá koronázta – jogosan vagy sem -, nem tudott nem hatni. A pápa volt az, aki kezdeményezett. Valójában nem ő tette császárrá Nagy Károlyt? III. Innocentus idejében azzal lehetett érvelni, hogy III. Leó pápa a görögöktől a germánoknak adta át a birodalmat, és hogy utódai, ha akarják, máshová is átruházhatják azt. Ez egy későbbi tanítás volt; de már Nagy Károly számára nyilvánvalóak voltak a veszélyek. Ezért amikor 813-ban, az I. Mihállyal kötött megállapodását követően Nagy Károly úgy döntött, hogy túlélő fiát, Lajost bevonja a császári hatalom gyakorlásába, tetteit ennek megfelelően alakította ki. A szertartásra nem Rómában, hanem az aacheni császári kápolnában került sor; a pápa nem volt jelen; a konstitutív aktus az összegyűlt frank nemesség akklamációja volt; Lajos pedig vagy apjától kapta a diadémot, vagy saját kezűleg vette le az oltárról. A 800-as római szertartással való szembeállítás szándékos volt. Ezentúl a birodalom két ellentétes nézete vagy elmélete – a pápai és a frank – közötti konfliktus volt az uralkodó téma.